Realizó una gira europea de amistosos con miras a la Copa América 2007 y para la clasificación para la Copa Mundial de Fútbol de 2010. En esta gira, el equipo venció a Irlanda por 1:0 en Dublín, empató 1:1 con Costa de Marfil en París y también empató 1:1 con Suecia en Estocolmo. El 4 de julio Chile debutó con un triunfo frente a México por 2 a 1 siendo que empezó perdiendo con un gol del mexicano Araujo a los 41 pero a los 67 Esteban Paredes metió un gol y a los 72, es decir cinco minutos después Arturo Vidal saldó la cuenta definitiva, el 8 de julio Chile disputó su segundo partido frente a Uruguay con un empate 1 a 1, los goles lo hicieron el uruguayo Álvaro Pereira a los 53 minutos y el chileno Alexis Sánchez a los 64 minutos, el 12 de julio Chile disputó su tercer partido definitorio frente a Perú y ganó en los descuentos por 1 a 0 con autogol del peruano André Carrillo, Chile clasifica como primero de su grupo con 7 puntos, 4 goles a favor y 2 en contra, demostrando un buen fútbol a diferencia de la copa América Venezuela 2007 que clasificó como mejor tercero con 4 puntos, 3 goles a favor y 5 en contra producto de haberle ganado 3 a 2 a la selección de Ecuador, una fuerte derrota por 3 a 0 frente a la selección de Brasil con un hat-trick de Robinho y un empate 0 a 0 frente a México.
En el mes de julio se inició la copa América en Argentina, Chile quedó encuadrada en el grupo C junto a la selección de México, Uruguay y Perú. En la Copa América 2007, ganó un partido (Ecuador por 3-2), empató otro (México 0-0) y perdió otros dos (ambos con Brasil, por 3-0 y 6-1 en cuartos de final del torneo). La selección chilena inicio el torneo con una contundente victoria por 4-0 ante Japón luego venció por 2-1 a Ecuador y cayo por la mínima diferencia 0-1 ante Uruguay clasificando a los cuartos de final como segunda del grupo C. En los cuartos de final se enfrentó a Colombia donde en el tiempo reglamentario igualaron sin goles 0-0 recurriendo a la tanda de penales donde vencieron a los «cafeteros» tras errar su tiro el colombiano William Tesillo dando el pase a Semifinales donde se enfrentaron a Perú donde con muy poco fútbol y mostrando una pálida imagen, camiseta barcelona 2024 la selección chilena cayo 0-3 quedando fuera de la final de Copa América 2019. En el partido del honor por el tercer puesto se enfrentó a Argentina y reviviendo los dos duelos de las dos finales de las ediciones de 2015 y 2016 en un partido bastante cortado por el juego sucio de ambas selecciones siendo expulsado Lionel Messi por Argentina y Gary Medel por Chile tras un cruce de entre los dos jugadores con agresiones sin embargo el duelo por el tercer juego se definió a favor de Argentina al derrotar a Chile por 2-1 quedándose con la medalla de bronce y Chile en el cuarto lugar.
Comenzaba el camino rumbo al mundial donde la mayor sorpresa fue la derrota frente a Venezuela por 2-1, logrando 4 puntos de 12 posibles en 2020, ya en 2021, después de una pausa debido a que no daban las condiciones debido al Covid-19, se continuó jugando sin público, jugando las 2 fechas que habían sido suspendidas, con 2 empates, un sorpresivo empate contra Bolivia en San Carlos De Apoquindo, y un buen empate frente a Argentina, comenzando así la Copa América 2021, obtuvieron la cuarta plaza luego de una derrota contra Paraguay, avanzando a los cuartos de final frente al local, Brasil, Chile logró un gran partido pero no obtuvo el resultado que quería, perdiendo por 1-0 y despidiendose de la copa. En junio Chile se enfrentó a la selección de Bolivia en donde ganó por 0-2 en La Paz, una semana después se saldó con una victoria por 0-2 frente a Venezuela, en ese momento Chile logró liderar la tabla de posiciones por primera vez en las eliminatorias.
En diciembre asume su coterráneo Jorge Sampaoli como entrenador de la selección y tenía como desafío hacer que repunte y clasifique por segunda vez consecutiva a un mundial. Los resultados: En Puerto Príncipe jugó tres partidos con el seleccionado de Haití: 10 de diciembre ganó 3-2, el 12 lo hizo de nuevo por 4-1 y el 14, 2-1. En Curazao realizó tres partidos con la Selección, en los dos primeros lo derrotó 3-2 y en la revancha el 21, empataron 1-1. El último partido fue la única derrota de Nacional 2-0 ante el Wacker de Viena. Además, se premiaron la «Mejor Presentación de Chile en un Mundial» (Fernando Riera por el mundial de 1962), el «Goleador Histórico» (Marcelo Salas), la «Mayor Participación en Partidos de la Selección» (Leonel Sánchez), la «Mayor Participación en Partidos Mundialistas» (Elías Figueroa), la «Mejor Participación Chilena en Juegos Olímpicos» (Iván Zamorano), la «Mayor Cantidad de Partidos Dirigidos a la Selección» (Nelson Acosta) y el «Mejor Rendimiento Contando Partidos Amistoso y Oficiales» (Marcelo Bielsa). En febrero de 2012 en un partido amistoso empató 1-1 frente a la selección de Ghana en Filadelfia, en marzo disputó dos partidos frente a Perú, camiseta cr7 portugal en el primero ganó 3-1 en Arica y luego ganó por 0-3 en Tacna.
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